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Noch während des Oberkarbons, dann aber vor allem zu Beginn der Perm-Zeit wurde das variskische Gebirge wieder abgetragen. Der rötliche Abtragungsschutt - daher auch die Bezeichnung Rotliegendes für diese Zeitstufe - sammelte sich in weiten Becken am Rande des Rumpfgebirges. Der Harz war zunächst noch Festland, wurde dann aber vor ca. 250 Millionen Jahren erneut überflutet. Die neuen Ablagerungsschichten des "Zechstein-Meeres" legten sich hierbei flach auf das verfaltete Rumpfgebirge auf. Gerade in der direkten Umgebung von Osterode gibt es einige geologische Aufschlüsse, die dies quasi als Momentaufnahme der Erdgeschichte veranschaulichen, so der alte Steinbruch "Fuchshalle" in der Nähe des Osteroder Krankenhauses.
Die Basis dieser neuen Meeresablagerungen, deren Gesteine sich heute gürtelförmig über 100 km am gesamten Südharzrand entlangziehen, bildet das Zechsteinkonglomerat. Dies ist ein aus aufgearbeiteten Gesteinen des Untergrundes bestehendes Brandungsgeröll des vorrückenden frühen Zechsteinmeeres. Überlagert wird das Konglomerat vom Kupferschiefer. Gebildet wurde dieser Schiefer als Faulschlamm am Boden eines ruhigen, stagnierenden Teilmeeres. Der Kupferschiefer enthält zahlreiche Metalle, so Kupfer, Blei, Zink und auch Silber. Er wurde am Südharzrand bergmännisch gewonnen.
Im weiteren Verlauf des Zechsteins kam es zu zyklischen Ablagerungen von Kalken/Dolomiten, Tonsteinen, Gipsen und Salzen. Dies sind überwiegend rein chemische Absatzgesteine, die unter extremen Klimabedingungen durch Eindampfen des Zechsteinmeeres entstanden sind. Heute bilden die Abbau-Steilwände des Gipses, die sich u.a. von Osterode bis Badenhausen erstrecken, eine markante Geländestufe des südwestlichen Harzrandes. Das Gebiet mit oberflächlich anstehenden Gesteinen des Zechsteins ist überwiegend verkarstet. Dies bedeutet, daß vor allem der Gips ein sehr wasserlösliches Mineral ist und sich somit Hohlformen wie Dolinen im Gelände bilden sowie eine unterirdische Entwässerung mit Spalten- und Höhlensystemen entsteht.
In den der Perm-Zeit nachfolgenden Jahrmillionen der Trias und des Juras war der Harz überwiegend Meeresgebiet. Erst an der Wende von der Jura- zur Kreidezeit und nochmals während der Oberkreide wurde er durch gebirgsbildende Erdbewegungen erneut aus dem Meer gehoben und ist seitdem Festland. Die Ablagerungen der vorherigen Formationen wurden daraufhin seit ca. 100 Millionen Jahren nach und nach abgetragen. Relikte oder Hinweise auf Gesteine des Erdmittelalters (Trias, Jura, Kreide) gibt es im Gebiet des Harzes heute nicht mehr. Diese Gesteine stehen allerdings weitflächig in der Vorharzregion an.
Auch in der vor ca. 65 Millionen Jahren beginnenden Tertiärzeit wurde der Bereich des Harzes nochmals angehoben, dies wirkte sich begünstigend auf die Abtragung der Gesteine aus. In den Eiszeitphasen des nachfolgenden Quartärs mit entsprechenden extrem kalten Klimabedingungen erfolgte ebenfalls eine starke Erosion. Die Abtragungsmaterialien liegen heute vor allem in Form von Flußkiesen und Sanden wie im Söse-Bett und im Pöhlder Becken vor. Bei Eisdorf/Förste und in der Umgebung von Herzberg werden diese Lagerstätten abgebaut.
Das heutige Erscheinungsbild des Harzes mit seinen Gesteinen aus über 400 Jahrmillionen ist somit erdgeschichtlich gesehen nur eine Momentaufnahme und die völlige Einebnung dieses augenblicklich aus seiner Umgebung herausragenden Gebirges nur eine Frage der Zeit.
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